研究亮點：

1.提出了一種新型的人工SEI膜制備策略。

2.構(gòu)建了更具實用性能的鋰金屬全電池。

實用化的鋰金屬電池，要能夠充分、可逆地利用微薄的鋰金屬負(fù)極。要實現(xiàn)這一目標(biāo)，科研人員要在不新增電池重量的情況下解決SEI膜的兩大問題：1)調(diào)控界面?zhèn)鬟f;2)保護高反應(yīng)活性的金屬。

有鑒于此，韓國科學(xué)技術(shù)研究院WonIlCho和美國康奈爾大學(xué)LyndenA.Archer團隊利用LB法制備了一種基于磷酸鹽修飾還原氧化石墨烯的人工SEI膜(LBASEIs)。

圖1.LBASEIs及LBASEIsLi電極制備示意圖

設(shè)計原則：

LBASEIs能通過簡便的方法快速規(guī)模化制備得到，而石墨烯表面含有豐富的官能團，包括磷酸鹽、N等，確保LBASEIs和鋰金屬緊密結(jié)合，防止高反應(yīng)活性的鋰金屬和液體電解質(zhì)之間發(fā)生副反應(yīng)。同時，有利于實現(xiàn)平面二維結(jié)構(gòu)的電沉積鋰。

性能測試：

研究人員基于鋰金屬負(fù)極，LBASEIs，高負(fù)載量的商業(yè)NCM正極構(gòu)建了扣式和袋式鋰金屬全電池，并表現(xiàn)出高度可逆和穩(wěn)定工作性能。即便鋰金屬只有20μm厚，只要正負(fù)極容量匹配，至少可以穩(wěn)定循環(huán)200圈。

圖2.LBASEIs電化學(xué)性能

圖3.LBASEILi電化學(xué)性能

圖4.全電池電化學(xué)性能測試

機理研究：

為了弄清楚為何LBASEIs能夠起用途，研究人員采用了表面表征技術(shù)和理論計算方法。結(jié)果表明，磷酸鹽功能化修飾的還原氧化石墨烯促進了鋰電沉積的成核，在鋰金屬負(fù)極表面形成一種可持久的保護層，從而實現(xiàn)對負(fù)極/電解質(zhì)界面電遷移行為的調(diào)控，確保鋰在液體電解質(zhì)和平面固體表面的界面上均勻遷移。

圖5.LBASEIs表面的Li活性位點

圖6.Li成核的過電位分析

圖7.LBASEIs表面Li遷移性能

總之，這項研究提出了一種新型的SEI膜制備技術(shù)，為鋰金屬電池的實用化供應(yīng)了新思路。